Seine folgenreichste Leistung als Innenminister war die Gebietsreform in Bayern (1971–1976), die er gegen erhebliche Widerstände, auch des CSU-Landesvorsitzenden Franz Josef Strauß, durchsetzte. Nach dem Überfall arabischer Terroristen am 5. September 1972 auf die israelische Mannschaft während der Olympischen Spiele in München leitete Merk den Polizeieinsatz, der mit dem Tod der Geiseln endete. In der Endphase seiner Amtszeit kam mit dem Polizeiorganisationsgesetz 1976 die Verstaatlichung der bayerischen Polizei zum Abschluss. Merk war einer der schärfsten Kritiker des Kreuther Beschlusses der CSU-Bundestagsfraktion (19. November 1976), die Fraktionsgemeinschaft mit der CDU im Deutschen Bundestag aufzukündigen. Als sich andeutete, dass Strauß nach der Landtagswahl 1978 das Amt des bayerischen Ministerpräsidenten übernehmen würde, schied Merk vorzeitig aus dem Kabinett aus. 1977–1986 war er Geschäftsführender Präsident des Bayerischen Sparkassen- und Giroverbandes, 1985–1990 Präsident des Bayerischen Roten Kreuzes und in dieser Funktion von 1986–1991 auch Mitglied des Bayerischen Senats.

Bestand: Bayerisches HStA München.